Particules de silice fonctionnalisées au fer comme sorbant ingénieux pour l'élimination du fluorure de l'eau

Apr 09, 2023

Scientific Reports volume 13, Numéro d’article: 8018 (2023) Citer cet article

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La pénurie d’eau potable demeure une préoccupation mondiale. Le fluorure est un polluant répandu dans les eaux souterraines qui a des effets néfastes sur la santé. Pour résoudre ce problème, nous avons conçu un sorbant de défluoration à base de silice à partir de roche ponce obtenue à partir du volcan Paka dans le comté de Baringo, au Kenya. La technique de lixiviation alcaline a été utilisée pour extraire les particules de silice de la roche ponce, qui ont ensuite été modifiées avec du fer pour améliorer leur affinité pour le fluorure. Pour évaluer son efficacité, des échantillons d’eau de forage sélectionnés ont été utilisés. La microscopie électronique à balayage, la diffraction des rayons X, l’infrarouge à transformée de Fourier et la spectroscopie de fluorescence X ont été utilisées pour caractériser le sorbant. Les particules de silice extraites étaient pures et amorphes à 96,71%, tandis que les particules de silice fonctionnalisées au fer contenaient 93,67% de SiO2 et 2,93% de Fe2O3. Le pH optimal, la dose de sorbant et le temps de contact pour la défluoration d’une solution initiale de fluorure à 20 mg/L étaient respectivement de 6, 1 g et 45 min. La défluoration a suivi une cinétique de pseudo-second ordre et a ajusté l’isotherme de Freundlich. Les niveaux de fluorure dans l’eau de forage ont diminué de façon spectaculaire; Intex 4,57–1,13, Kadokoi 2,46–0,54 et Naudo 5,39–1,2 mg/L, ce qui indique que le sorbant à base de silice développé à partir de roches ponces peu coûteuses, abondantes et disponibles localement est efficace pour la défluoration.

Les eaux souterraines sont la source d’eau potable la plus facilement accessible, mais elles sont aussi les plus polluées1,2. Le fluorure est l’un de ces polluants, bien qu’à de faibles niveaux, il soit également essentiel dans l’organisme en tant qu’oligo-élément pour le développement des dents et des os3,4. Une exposition prolongée à des concentrations élevées de fluorure peut causer une fluorose dentaire et squelettique, ainsi que des dommages aux reins, au foie, au cerveau et aux glandes thyroïdes5,6. Plus de 260 millions de personnes dans le monde sont exposées à des niveaux élevés de fluorure par les eaux souterraines dans la vallée du Rift en Afrique de l’Est, en Asie, en Europe et en Amérique7,8,9. Cela a été attribué à des processus géogéniques tels que les activités volcaniques et l’altération des minéraux riches en fluorure10,11. L’enrichissement en fluorure dans les eaux souterraines est également facilité par les effluents des industries des engrais, des céramiques, des pesticides, du verre, de l’aluminium et des réfrigérants12,13,14. Aujourd’hui, l’Organisation mondiale de la Santé (OMS) a établi la limite admissible de fluorure dans l’eau potable à 1,5 mg/L15, de sorte que les processus de défluoration tels que l’échange d’ions, l’adsorption, la coagulation, la précipitation et l’osmose inverse sont essentiels pour maintenir les niveaux de fluorure dans cette plage12,16. Cependant, la majorité de ces techniques sont coûteuses à entretenir et à exploiter. Une autre contrainte est la production de boues toxiques par des méthodes telles que la précipitation, la coagulation et la filtration membranaire. De plus, des techniques telles que l’osmose inverse et l’échange d’ions sont compliquées et coûteuses, nécessitant l’utilisation d’adsorbants à l’eau17,18. L’adsorption est la technique de purification de l’eau la plus préférée car elle est bon marché, efficace, ne génère pas de boues, est simple à utiliser et n’a pas besoin d’énergie électrique ou de compétences spécialisées pour fonctionner. En outre, les adsorbants peuvent être régénérés et réutilisés, ce qui en fait les meilleurs au niveau des ménages et dans les petites communautés des zones rurales moins développées19. Le charbon actif commercial dérivé du charbon est l’un des adsorbants les plus efficaces pour éliminer le fluorure de l’eau. Il a une surface spécifique élevée et est très poreux, mais il est extrêmement coûteux et présente des difficultés de régénération17. Parmi les autres matériaux efficaces, mentionnons la bauxite20, l’omble chevalier, les oxydes métalliques, les matériaux polymères, les biosorbants21, les déchets agricoles6, les matériaux marins, les cendres volantes, les matériaux carbonés22, les nanoparticules23 et les géomatériaux24, qui sont tous peu coûteux et facilement disponibles, comme c’est le cas des minéraux de silice (SiO2). La silice est un matériau de bon augure avec des caractéristiques distinctes qui satisfont à presque tous les critères de sélection des adsorbants de purification de l’eau idéaux, tels que l’inertie chimique, la stabilité structurelle et thermique, la surface spécifique élevée, la non-toxicité, la grande taille des pores et la présence de groupes fonctionnels de surface (–Si–OH et –Si–O–Si–) qui sont facilement modifiés pour améliorer la sélectivité vis-à-vis d’un polluant cible25. De plus, il est abondant et largement distribué dans la nature, en particulier dans les roches volcaniques telles que la pierre ponce (60–70%)26,27. Il est abondant au Kenya le long du système de la vallée du Rift dans les centres volcaniques tels que la barrière, Namanuru, Emuruangogolak, Silali, Paka, Korosi, Menengai, Longonot et les cratères Suswa28. Mourhly et al. ont démontré qu’il est possible d’isoler des particules de silice rentables de la roche volcanique pierre ponce en utilisant un protocole d’extraction alcaline à basse température. Cette méthode a produit des nanoparticules de silice amorphe pures à 94 % avec une surface spécifique élevée (422 m2g−1) et un diamètre moyen des pores de 5,5 nm qui a été utilisé comme matériau de support pour la catalyse29. Comme indiqué précédemment, la défluoration a été réalisée à l’aide d’une variété de techniques et d’adsorbants. Cependant, d’après l’examen de la littérature, nous n’avons connaissance d’aucun rapport de silice extraite de roche poncère et ensuite modifiée avec du fer pour éliminer le fluorure de l’eau. Par conséquent, dans cette étude, un sorbant de défluoration à base de silice a été préparé en isolant les particules de silice de la roche ponce par lixiviation alcaline, puis sa surface modifiée avec Fe3+ (acide dur) pour augmenter la sélectivité vers F− (base dure), et utilisé pour évaluer l’élimination du fluorure de l’eau. Des expériences par lots ont été utilisées pour évaluer la cinétique et l’isotherme de l’adsorption du fluorure, ainsi que les effets du pH, du temps de contact, de la posologie et de la concentration initiale de fluorure sur l’élimination du fluorure. L’efficacité de l’adsorbant a ensuite été évaluée à l’aide d’échantillons d’eau de forage.

Avec l’aide d’un géologue, environ 5 kg de roche ponce ont été prélevés au hasard dans un sac d’échantillonnage en polyéthylène bien étiqueté propre du volcan Paka, dans le comté de Baringo, au Kenya (36° 10′ 59 » E et 0° 55′ 14 » N).

Les produits chimiques et réactifs de qualité analytique suivants ont été utilisés dans cette étude : HCl, NaOH, H2SO4, NaF, tampons pH et tampon d’ajustement de la force ionique totale (TISAB) achetés à Sigma-Aldrich par l’intermédiaire de Kobian Scientific Limited au Kenya et utilisés sans autre purification. De plus, de l’eau désionisée a été utilisée partout.

Les concentrations de fluorure ont été évaluées à l’aide d’un modèle d’électrode sélective ionique (ISE) (Elit 9801) conformément au protocole standard de l’American Public Health Association30.

Les échantillons de pierre ponce ont été soigneusement nettoyés avec de l’eau désionisée, séchés et broyés. La poudre broyée a ensuite été passée à travers un tamis de 180 μm pour obtenir des tailles de particules uniformes, qui ont ensuite été activées dans un modèle de four à moufle (STT-1200C-3.5-12) à 500 °C pendant 3 h.

Les particules de silice ont été récupérées en triple exemplaire de la roche ponce à l’aide d’un protocole de lixiviation alcaline à basse température décrit par Mourhly et coll.29. En bref, 10 g de pierre ponce broyée ont été reflux avec 300 mL de NaOH 3 M à 100 °C pendant 4 h tout en agitant à 300 tr/min pour dissoudre le silicate et former une solution de Na2SiO3333. Pour récupérer le Na2SiO3, la boue a été filtrée avec du papier filtre sans cendres (Whatman No 41). Le filtrat est ensuite acidifié avec des gouttes de 5 M H2SO4 à pH 7 tout en agitant vigoureusement pour former du gel de silice32. Avant la filtration et le lavage en profondeur, le gel de silice a été vieilli pendant la nuit. Le gel de silice a ensuite été séché pendant une nuit à 110 °C avant d’être reflux avec 1 M HCl pendant 3 h à 100 °C pour éliminer tous les minéraux solubles tels que Fe, Al, Ca et Mg. La suspension a été filtrée, soigneusement lavée et séchée pendant une nuit à 110 °C. Le produit final a été activé pendant 3 h dans un four à moufle à 550 °C pour donner de très fines particules de silice blanche (SP) en poudre.

La quantité de silice extraite de la roche ponce a été calculée à l’aide de l’équation (1) 33.

Le poids moyen de silice dans la pierre ponce est le produit du poids moyen de la roche ponce utilisée dans l’extraction et du pourcentage moyen de SiO2 obtenu par analyse XRF.

Les particules de silice ont été revêtues de fer selon la méthodologie établie par la Réf.34. Dans une solution de 50 mL contenant 1 g de Fe(NO3)3·9H2O, 10 g de particules de silice sont dissous. Le pH de la solution est ajusté à 7 avec 0,5 M de NaOH, puis agité à température ambiante pendant 1 h. Le mélange a été centrifugé et les particules résultantes ont été soigneusement lavées et séchées pendant une nuit à 105 °C. Enfin, les particules de silice enrobées de Fe (FCSP) ont été activées dans un four à moufle pendant 6 h à 500 °C avant d’être stockées dans un récipient en plastique propre.

La composition chimique en vrac de la roche ponce, des particules de silice (SP) et des particules de silice enrobées de Fe (FCSP) a été déterminée à l’aide d’un spectrophotomètre à fluorescence X (XRF) (Rigaku ZSX Primus II). Pour l’identification de phase, un modèle de diffractomètre à rayons X (XRD) (Rigaku MiniFlex II) avec un rayonnement cuivre (CuKα = 1,5418 Å) fonctionnant à 15 mA et 30 kV a été utilisé pour enregistrer des diffractogrammes entre 2θ de 3° et 50°, avec une taille de pas de 0,02 à 2 s par pas. Les groupes fonctionnels ont été identifiés à l’aide d’un spectrophotomètre infrarouge à transformée de Fourier (FTIR) de Shimadzu (IRAffinity-1S) en mode de réflectance totale atténuée, avec des spectres enregistrés entre 4000 et 400 cm−1 avec une résolution de 4 cm−1. La morphologie des particules de silice a été examinée à l’aide d’un microscope électronique à balayage (JCM-7000-JEOL).

Une expérience par lots a été menée à température ambiante pour déterminer le pH optimal, la dose de sorbant, le temps de contact et la concentration initiale de fluorure pour l’élimination du fluorure à l’aide de FCSP. Les équations (2) et (3) ont été utilisées pour calculer la quantité de fluorure adsorbée à l’équilibre (\({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\)) et le pourcentage de fluorure éliminé35.

où M (g) est la masse du sorbant, V (L) est le volume de la solution, \({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\)(mg/g) est la quantité de fluorure adsorbée à l’équilibre, \({\mathrm{C}}_{\mathrm{o}}\) et \({\mathrm{C}}_{\mathrm{e}}\) (mg/L) est respectivement la concentration initiale et la concentration de fluorure à l’équilibre36.

L’effet du pH sur l’élimination du fluorure a été étudié en utilisant 1,5 g de FCSP et 250 mL d’une solution de fluorure à 20 mg/L. Le pH variait de 2 à 10 en utilisant 0,05 M HCl et 0,05 M NaOH. Les solutions ont été agitées à température ambiante pendant 90 min avant d’être filtrées avec du papier filtre Whatman n° 42. La concentration résiduelle de fluorure dans le filtrat a ensuite été déterminée à l’aide d’une électrode sélective d’ions (ISE).

L’effet de la dose de sorbant sur la défluoration a été évalué en équilibrant diverses doses de sorbant (0,2 à 2,5 g) avec 250 mL d’une solution de fluorure à 20 mg/L au pH optimal de 6. Les solutions ont été agitées à température ambiante pendant 90 min avant d’être filtrées avec du papier filtre Whatman n° 42. La concentration résiduelle de fluorure dans le filtrat a ensuite été déterminée à l’aide d’un ISE.

La capacité d’adsorption des FCSP en fonction du temps a été étudiée en utilisant 250 mL d’une solution initiale de fluorure à 20 mg/L à pH optimal (6) et dose de sorbant (1 g) en faisant varier le temps de contact de 5 à 90 min. Après avoir agité les solutions pendant un temps prédéterminé à température ambiante, elles ont été laissées au repos pendant 2 min avant d’être filtrées avec du papier filtre Whatman n° 42. La concentration de fluorure résiduel dans les filtrats a ensuite été déterminée à l’aide d’un ISE.

L’effet de la concentration initiale de fluorure sur la défluoration a été étudié en utilisant le pH optimal (6), la dose (1 g) et le temps de contact (45 min), et la concentration initiale de fluorure a varié de 2 à 60 mg/L. Après avoir agité les solutions pendant 45 min à température ambiante, on les laisse reposer pendant 2 min avant d’être filtrées avec du papier filtre Whatman n° 42. La concentration de fluorure résiduel dans les filtrats a ensuite été déterminée à l’aide d’un ISE.

Dans cette étude, les modèles de Langmuir et de Freundlich ont été utilisés pour interpréter les données d’adsorption37. Le modèle de Freundlich décrit généralement un système hétérogène basé sur l’hypothèse que la sorption a lieu dans plusieurs sites et que lorsque le nombre d’adsorbats augmente, l’énergie de liaison de surface diminue exponentiellement, ce qui implique une formation multicouche. Le modèle est exprimé par des nq. (4) et (5) 38.

où \({\mathrm{C}}_{\mathrm{e}}\) (mg/L) est la concentration de fluorure à l’équilibre. \({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\) (mg/g) est la quantité de fluorure adsorbée par unité de masse d’adsorbant. \({\mathrm{K}}_{\mathrm{F}}\) (mg/g) est le coefficient de Freundlich indiquant la capacité de sorption du sorbant. 1/n (sans unité) est la constante, signifiant l’hétérogénéité de surface ou l’intensité d’adsorption avec une valeur comprise entre 0,1 et 139. Le modèle de Langmuir décrit essentiellement un type d’adsorption monocouche et il est exprimé par Eq. (6)40.

où \({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\) (mg/g) est la quantité de fluorure adsorbée par unité de masse d’adsorbant. \({\mathrm{C}}_{\mathrm{e}}\) (mg/L) est la concentration de fluorure à l’équilibre. \({\mathrm{q}}_{\mathrm{max}}\) (mg/g) est la capacité d’adsorption monocouche maximale. \({\mathrm{K}}_{\mathrm{L}}\) est la constante de Langmuir représentant l’affinité adsorbante envers l’adsorbat.

La valeur du facteur de séparation (RL) exprimée par Eq. (7) indique la pertinence du modèle de Langmuir pour ajuster les données:

La valeur de RL indique si l’isotherme est favorable (0 < RL < 1), défavorable (RL > 1), linéaire (RL = 1) ou irrévérible (RL = 0).

Des modèles cinétiques de pseudo-premier ordre et de pseudo-second ordre ont été utilisés pour étudier le taux et le mécanisme de la défluoration39. Le pseudo-premier ordre est idéal pour les processus de sorption simples dans lesquels la saturation se produit en 20–30 min41 et elle est exprimée par Eq. (8) 42,43.

L’intégration et la linéarisation de l’équation (8) donnent des nqe. (9) ou (10)44.

où \({\mathrm{q}}_{\mathrm{t}}\) et \({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\) sont des concentrations de fluorure (mg/g) à un moment (t) et à l’équilibre, respectivement, et \({\mathrm{K}}_{1}\) (min−1) désigne la constante de vitesse. Le tracé de \(\mathrm{log }\left({q}_{e }-{q}_{t}\right)\) en fonction du temps donne une ligne droite et les valeurs de \({\mathrm{q}}_{\mathrm{e}}\) et \({\mathrm{K}}_{1}\) sont déterminées à partir de l’interception et de la pente, respectivement43.

Des échantillons d’eau de forage prélevés à Tiaty dans le comté de Baringo, au Kenya, ont été utilisés pour évaluer l’efficacité des PSFC dans la défluoration. Outre la filtration avec du papier filtre Whatman n° 42, les échantillons ont été utilisés sans aucun autre traitement. Les niveaux initiaux de fluorure ont été déterminés, puis la défluoration a été effectuée en utilisant la dose optimale de sorbant (1 g) et le temps de contact (45 min). Les concentrations résiduelles de fluorure ont ensuite été déterminées.

Une expérience de désorption par lots a été réalisée selon Rafigue et ses collègues avec une légère modification pour évaluer la capacité des adsorbants à être régénérés et recyclés13. Cinq cycles consécutifs d’expériences d’adsorption-désorption ont été réalisés en utilisant 0,1 M de NaOH comme agent désorbant. Le sorbant usé a été trempé dans du NaOH pendant 2 h, lavé à l’eau désionisée jusqu’à ce que le pH de l’eau lavée soit de 7 puis séché dans une étuve à 90 °C pendant 4 h. Une solution de fluorure de concentration initiale de 20 mg/L a été utilisée avec une dose optimale de sorbant (1 g) et un temps de contact (45 min).

Sur une moyenne de 9,978 g de roche ponce utilisée, 5,296 g de particules de silice (SP) ont été récupérés. Selon Eq. (1). Cela implique que l’extraction des particules de silice de la roche ponce par lixiviation alcaline est viable. Des recherches antérieures ont révélé un résultat similaire29.

Le tableau 1 montre les composants chimiques de la roche ponce, des particules de silice (SP) et des particules de silice enrobées de Fe (FCSP) dérivées de l’analyse XRF. Les principaux composants sont le SiO2 (61,41%), l’Al2O3 (12,07%) et le Fe2O3 (11,06%).

De même, dans des recherches antérieures, le SiO2 était le composant le plus abondant de la roche ponce, représentant 61,6%27 et 63,4%26. Comme le montre le tableau 1, les SP isolés contenaient exclusivement du SiO2. L’absence d’autres oxydes précédemment présents dans la roche ponce brute, ainsi que la teneur élevée en silice de 96,71%, impliquent que des SP relativement purs ont été extraits. Les teneurs en SiO2 et Fe2O3 dans les FCSP étaient respectivement de 93,67 % et 2,93 %. La réduction du SiO2 de 96,71% (SP) à 93,67% (FCSP) avec l’ajout de Fe2O3, qui n’était pas présent dans les SP purs, révèle que le revêtement de fer des SP était efficace.

Un diffractomètre à rayons X a été utilisé pour identifier les minéraux présents dans la roche ponce, les SP et les FCSP. Selon les diffractogrammes de la Fig. 1, la pierre ponce comprend des minéraux en phase cristalline, principalement de l’anorthoclase, du feldspath et du quartz45.

diffractogrammes aux rayons X (a) de roche ponce, (b) de particules de silice et (c) de particules de silice enrobées de Fe.

Les particules de silice extraites présentaient un seul pic large de 2θ de 15° à 30°, centré à 2θ de 22°, ce qui est une caractéristique distinctive de la silice amorphe46. L’absence de pics cristallins précédemment observée dans la roche pononce confirme que les SP isolés étaient principalement amorphes31. Les particules de silice enrobées de Fe étaient également amorphes.

Les groupes fonctionnels présents dans la pierre ponce, les SP et les FCSP sont représentés à la Fig. 2.

Spectre FTIR de roche ponce (a), de particules de silice (b) et de particules de silice enrobées de Fe (c).

La vibration d’étirement de la liaison O-H du groupe silanol (Si-OH) est responsable du large pic détecté entre 3000 et 3700 cm-1 et centré à 3352 cm−132,33. Une bande forte à 1048 cm−1 correspond à un étirement asymétrique de la liaison Si–O, tandis que les bandes à 454 et 789 cm−1 se rapportent à la flexion et aux vibrations asymétriques de la liaison Si–O dans le groupe siloxane, respectivement47. Les bandes à 2985, 1741 et 1375 cm−1 sur la pierre ponce sont attribuées au tronçon C–H, au tronçon C=O et au virage C–H, respectivement48.

Les micrographies SEM de la Fig. 3 démontrent que les particules de silice extraites étaient sphériques et agglomérées pour former des grappes. Cela dénote de la silice amorphe et est cohérent avec les données XRD (Fig. 1). Une découverte similaire a été faite lorsque des particules de silice ont été extraites de la roche ponce29.

Micrographies MEB pour les particules de silice à différents grossissements (× gauche 110 et droite × 1500).

L’effet du pH sur l’élimination du fluorure de l’eau par les PSFC a été étudié, et les résultats sont présentés à la Fig. 4.

Effet du pH sur la capacité d’adsorption des FCSP (concentration initiale de fluorure = 20 mg/L, dose de sorbant = 1,5 g et temps de contact = 90 min).

Comme illustré à la Fig. 4, la sorption du fluorure est passée de 41,6 % à pH 2 à un optimum de 83,4 % à pH 6, puis a diminué à mesure que le pH augmentait davantage. Le pH de la solution est un paramètre important dans le processus d’adsorption puisqu’il régule la charge superficielle du sorbant et le degré d’ionisation de l’adsorbat49. La capacité de sorption réduite à faible pH pourrait être due à la production d’acide fluorhydrique faiblement ionisant, qui diminue la disponibilité des ions fluorure libres pour les interactions électrostatiques avec Fe3+ sur la surface sorbante7,49. Les baisses de la capacité de sorption de 83,4 à 19,6 % avec des hausses de pH de 6 à 10 peuvent être attribuées à la concurrence pour le site actif sur l’adsorbant entre les ions OH- et F- en raison de leurs tailles et charges ioniques similaires24. De plus, la diminution de la capacité de sorption au pH alcalin peut être due à la répulsion électrostatique des ions fluorure avec la surface adsorbante chargée négativement9.

L’effet de la dose de sorbant sur la défluoration a été étudié en faisant varier la dose de sorbant de 0,2 à 2,5 g au pH optimal de 6. La figure 5 illustre les résultats.

Effet de la dose de sorbant sur la capacité d’adsorption des PSFC (concentration initiale de fluorure = 20 mg/L, pH = 6 et temps de contact = 90 min).

Les résultats montrent que l’augmentation de la dose de sorbant de 0,2 à 1,0 g augmente l’élimination du fluorure de 56,4 à 85,8%. Selon Nehra et ses collègues, cela est probablement dû à la disponibilité d’un plus grand nombre de sites de sorption actifs inoccupés et à l’existence d’un plus grand nombre de surfaces pour la sorption50. Cependant, l’augmentation de la dose de sorbant de 1,0 à 2,5 g n’a aucun effet perceptible sur la capacité de sorption, probablement en raison de l’agglomération ou du chevauchement des sorbants, ce qui réduit la disponibilité de sites de sorption actifs à des doses de sorbant plus élevées51. Dans des études antérieures, la plupart des adsorbants ont montré une tendance similaire14,52.

L’effet du temps de contact sur l’élimination du fluorure a été étudié en faisant varier le temps de contact de 5 à 90 min en utilisant un pH optimal (6) et une dose de sorbant (1 g). La figure 6 illustre les résultats.

Effet du temps de contact sur la capacité d’adsorption des FCSP (concentration initiale de fluorure = 20 mg/L, pH = 6 et dose de sorbant = 1 g).

La sorption du fluorure a augmenté rapidement au début, passant de 49,2 à 84,5 % à 5 et 45 minutes (Fig. 6). La présence d’un plus grand nombre de sites actifs vacants et d’un gradient de concentration en fluorure peut être responsable du taux de sorption initial élevé du fluorure49. Après 45 minutes, il y avait des changements négligeables dans l’absorption du fluorure, probablement en raison d’une diminution du nombre de sites actifs et de la concentration de fluorure14.

L’effet de la concentration initiale de fluorure sur l’élimination du fluorure a été étudié à température ambiante en faisant varier la concentration initiale de fluorure de 2 à 60 mg/L tout en utilisant le pH optimal (6), la dose de sorbant (1 g) et le temps de contact (45 min). La figure 7 illustre les résultats.

Effet de la concentration initiale de fluorure sur la capacité de sorption des PSFC (concentration initiale de fluorure = 20 mg/L, pH = 6 et temps de contact = 45 min).

L’absorption du fluorure est plus importante lorsque la concentration initiale de fluorure est inférieure à celle lorsque la concentration initiale de fluorure est plus élevée (Fig. 7). Cela signifie que la capacité du sorbant diminue à mesure que les concentrations initiales de fluorure augmentent. Cela pourrait être attribué à la saturation du site actif du sorbant en raison d’un rapport plus élevé entre le fluorure et le sorbant actif au site53. Des recherches antérieures ont également montré qu’à mesure que la concentration initiale de fluorure augmente, la capacité d’élimination du fluorure du sorbant diminue41,54,55.

Les modèles de Freundlich et Langmuir ont été utilisés pour interpréter les données de l’expérience d’adsorption. Les parcelles sont présentées en figs. 8 et 9, respectivement.

Parcelle isotherme d’adsorption amicale.

Tracé isotherme d’adsorption de Langmuir.

Le tableau 2 montre que les données expérimentales correspondent mieux au modèle isotherme de Freundlich (R2 = 0,989) qu’à l’isotherme de Langmuir (R2 = 0,941). Les valeurs de 1/n (0,419) entre 0,1 et 1,0 et n (2,384) entre 1 et 10 ont confirmé la force de liaison élevée entre l’adsorbat et l’adsorbant, ainsi que la nature hétérogène de la surface adsorbante. De plus, la faible valeur de 1/n indique l’hétérogénéité de la surface adsorbante13. La faible valeur de la constante de Langmuir (KL), 0,277 L/mg, implique une faible chaleur d’adsorption56. La valeur RL de 0,15 (tableau 2), qui se situe entre 0 et 1, indique des conditions expérimentales favorables à la sorption. Selon le modèle de Langmuir, la qmax est de 8,913 mg/g (tableau 2).

Le taux ainsi que le mécanisme de défluoration ont été évalués à l’aide de modèles cinétiques de pseudo-premier ordre et de pseudo-second ordre. Les parcelles sont présentées en figs. 10 et 11, respectivement.

Diagramme cinétique pseudo-premier ordre.

Diagramme cinétique du pseudo-second ordre.

Les diagrammes de régression linéaire montrent que les données expérimentales correspondent mieux au modèle de pseudo-second ordre, qui a un coefficient de corrélation plus élevé de R2 = 0,992 (tableau 3), que le modèle de pseudo-premier ordre (R2 = 0,988).

L’ajustement de ces données à un modèle de pseudo-second ordre montre que l’adsorption se produit par chimisorption causée par des attractions électrostatiques ou, plus probablement, par des processus d’échange d’ions54,57. Ces résultats concordent avec la majorité des études antérieures sur l’élimination du fluorure à l’aide de divers adsorbants, comme le montre le tableau 4.

Des échantillons d’eau prélevés dans le comté de Tiaty Baringo, au Kenya, ont été utilisés pour examiner l’efficacité des PSFC dans la défluoration; les résultats sont présentés à la Fig. 12.

Comparaison des concentrations de fluorure dans les eaux souterraines brutes et traitées.

Les FCSP adsorbent une quantité raisonnable de fluorure provenant de l’eau, jusqu’au critère de l’OMS de 1,5 mg/L61. Cependant, le pourcentage d’élimination du fluorure était inférieur à ce qui pouvait être obtenu en utilisant la solution modèle, qui est attribuée à la concurrence pour les sites actifs sorbants avec d’autres anions potentiels couramment trouvés dans les eaux souterraines tels que PO43−, Cl−, SO42− et NO3−.

Cinq cycles d’adsorption-désorption ont été effectués pour évaluer la capacité de l’adsorbant à être régénéré et réutilisé. L’efficacité de l’adsorption diminuait avec le nombre de cycles, mais pas de manière significative (Fig. 13). Cela implique que l’adsorbant peut être recyclé plusieurs fois sans perdre son efficacité, ce qui est un facteur important à considérer lors du choix d’un adsorbant.

Régénération de particules de silice fonctionnalisées en fer.

Dans ce travail, des particules de silice amorphe ont été isolées de la roche ponce, recouvertes de fer, puis utilisées pour évaluer l’élimination du fluorure dans l’eau. Les principaux composants de la roche ponce étaient le SiO2 (61,41%), l’Al2O3 (12,07%) et le Fe2O3 (11,06%). Les particules de silice extraites (SP) étaient pures et amorphes à 96,71 %, tandis que les particules de silice recouvertes de fer (FCSP) contenaient 93,67 % de SiO2 et 2,93 % de Fe2O3. Le pH optimal, la dose de sorbant et le temps de contact pour la défluoration de la solution initiale de fluorure à 20 mg/L étaient de 6, 1 g et 45 min, respectivement. L’absorption du fluorure correspond au modèle isotherme de Freundlich, indiquant l’absorption multicouche de fluorure sur une surface hétérogène, tandis que la défluoration suivait une cinétique pseudo-second ordre, impliquant une chimisorption. Les niveaux de fluorure dans l’eau de forage ont diminué de façon spectaculaire; Intex 4,57 à 1,13, Kadokoi 2,46 à 0,54 et Naudo 5,39 à 1,2 mg/L. De plus, des études de régénération ont démontré que les FCSP peuvent être recyclés jusqu’à cinq fois sans perte d’efficacité significative. Par conséquent, le sorbant à base de silice développé à partir de roches ponces facilement disponibles est approprié pour éliminer le fluorure de l’eau. Il est recommandé de mener davantage de recherches sur les effets des anions concurrents tels que PO43−, Cl−, SO42− et NO3− sur l’efficacité de l’élimination du fluorure à l’aide des FCSP.

Les données qui appuient les conclusions de ce travail sont accessibles sur demande auprès de l’auteur correspondant.

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Les auteurs remercient le Département de chimie de l’Université d’agriculture et de technologie Jomo Kenyatta (JKUAT) de leur avoir permis de mener leurs recherches dans leur laboratoire.

Département de chimie, École de mathématiques et de sciences physiques, Université Jomo Kenyatta d’agriculture et de technologie, P.O Box 62000-00200, Nairobi, Kenya

Paul Kiprono, Jackson Kiptoo, Eunice Nyawade & Elijah Ngumba

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P.K. : Méthodologie, enquête et rédaction de l’ébauche originale. Dr J.K. : Conceptualisation, analyse des données, révision et révision. Dr E.N. : Conceptualisation, analyse des données, révision et révision. Dr E.N. : Conceptualisation, analyse des données, révision et révision.

Correspondance avec Paul Kiprono.

Les auteurs ne déclarent aucun intérêt concurrent.

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Réimpressions et autorisations

Kiprono, P., Kiptoo, J., Nyawade, E. et coll. Particules de silice fonctionnalisées en fer comme sorbant ingénieux pour éliminer le fluorure de l’eau. Sci Rep 13, 8018 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-34357-8

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Reçu: 10 décembre 2022

Acceptée: 28 avril 2023

Publication : 17 mai 2023

DEUX : https://doi.org/10.1038/s41598-023-34357-8

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